Vrsaljko već ima iskustvo igranja u Serie A, 2013. godine je iz zagrebačkog Dinama prešao u Genou gdje je proveo jednu sezonu da bi od 2014. do 2016. godine bio član Sassuola. U ljeto 2016. Vrsaljko je prešao iz Sassuola u Atletico za 18 milijuna eura, a s madridskim je klubom potpisao ugovor do 2021. godine.
Prelaskom u Inter Vrsaljko bi se pridružio reprezentativnim kolegama Ivanu Perišiću i Marcelu Brozoviću koji su trenutačno članovi ‘crno-plavih’.
Zanimljivo, prethodnih godina iz Madrida su rijetko bitni igrači odlazili u Italiju. Ovog ljeta prvo je to napravio Cristiano Ronalda, a sad će čini se i naš Šime…